1926年，在德国学成的章伯钧与好友孙炳文同船回国。这时，郭沫若在中山大学文学院任院长，孙炳文与郭是同乡，船抵广州后，两人便去找郭沫若。郭沫若很高兴地欢迎他们，并聘章伯钧任中山大学文学院哲学教授，月薪二百八十块大洋。章伯钧将薪水中的二百块大洋每月缴了党费，八十块大洋自己用。当时在中山大学管理党费的徐彬如先生(原中国革命博物馆馆长)，晚年时常对章诒和感叹:"你父亲这二百块大洋的党费，在当时可管用啦!"

　　北伐时，章伯钧从北伐军政治部宣传科长，升任政治部副主任兼第九军党代表(军长是朱德)。大革命失败后，章伯钧又参加了"八一"南昌起义，在新成立的革命委员会总政治部任副主任(主任是郭沫若)，但只有很短的时间。不久，起义军受到挫折，章伯钧遂与郭沫若、茅盾等一起离开军队，他到了香港，过着流亡生活，从而脱离了共产党组织。

　　1933年11月，章伯钧到了福建，与国民党左派李济深、陈铭枢、黄琪翔等人一起发动了"福建事变"，宣布脱离蒋介石，成立中华共和国人民革命政府，章伯钧被推举为政府委员兼土地委员会主任委员。他提出:"为完成农工民主革命及发展国家资本主义的前途着想，应实行'计口授粮'试点。"他的办公室也成为福建人民政府内最拥挤和繁忙的地方。正当章伯钧大展宏图之际，福建人民政府在蒋介石的大举进攻下失败了，章伯钧被迫第二次到香港流亡。